Emisión cuántica de tensión sintonizable de defectos atómicos en nitruro de boro hexagonal para telecomunicaciones

Scientific Reports volumen 12, Número de artículo: 21673 (2022) Citar este artículo

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Este estudio presenta la ampliación de la capacidad de ajuste de los emisores 2D hBN Quantum hacia las bandas ópticas de telecomunicaciones (banda C − 1530 a 1560 nm) y UV-C (ciega solar − 100 a 280 nm) utilizando inducciones de tensión externas, para largo y corto alcance. aplicaciones de comunicación cuántica (distribución de clave cuántica (QKD)), respectivamente. Los emisores cuánticos son los componentes básicos de estas tecnologías QKD (comunicación o información cuántica), que necesitan emitir fotones individuales a temperatura ambiente y son capaces de ajustar la longitud de onda de emisión al rango necesario anterior. La literatura reciente reveló que los emisores cuánticos en 2D hBN solo tienen la capacidad de resistir temperaturas elevadas y tratamientos de recocido agresivos, pero las predicciones de la teoría funcional de la densidad (DFT) indicaron que hBN solo puede emitir fotones individuales de alrededor de 290 a 900 nm (UV a casi -Regiones IR) rango. Por lo tanto, existe la necesidad de diseñar y ajustar aún más la longitud de onda de emisión de los emisores cuánticos de hBN a las bandas mencionadas anteriormente (necesarias para una implementación eficiente de QKD). Una de las soluciones para sintonizar la longitud de onda de emisión es inducir tensión externa. En este trabajo, examinamos la capacidad de ajuste de la emisión cuántica en hBN con defectos puntuales mediante la inducción de tres tensiones normales diferentes mediante cálculos DFT. Obtuvimos el rango de sintonizabilidad hasta 255 nm y 1589,5 nm, para los defectos puntuales, es decir, mono vacancias de boro (VB) y mono vacancias de boro con átomos de oxígeno (VBO2), respectivamente, que pueden mejorar la implementación exitosa del QKD eficiente. También examinamos la capacidad de ajuste de los otros defectos, a saber. mono vacantes de nitrógeno, mono vacante de nitrógeno con intersticiales propios, mono vacante de nitrógeno con intersticiales de carbono, dímeros de carbono y enlaces colgantes de boro, que revelaron la emisión cuántica sintonizable en el visible, otros rangos de espectro UV e IR y dicha emisión cuántica personalizada puede mejorar la nacimiento de otros dispositivos fotónicos cuánticos.

Los emisores cuánticos fotoluminiscentes que están lo suficientemente cerca de las características ideales de emisión de un solo fotón, capaces de mantener las propiedades emisivas a temperaturas operativas más altas, varios entornos hostiles y la posibilidad de ajustar el espectro de emisión al rango amplio (rango de longitud de onda más alto a más corto) son los elementos centrales para implementar con éxito tecnologías de información cuántica y fotónica cuántica integrada. En particular, las comunicaciones cuánticas sólidas exigen emisores cuánticos que proporcionen una emisión cuántica eficiente en el rango de telecomunicaciones (banda C) de 1530 a 1560 nm para distancias más largas y de corto alcance1,2,3 a través de fibras ópticas4 y canales de espacio libre5,6. La comunicación cuántica en la región UV también es otro enfoque alternativo para distancias de corto alcance [en condiciones sin línea de visión (NLOS)], que requiere emisión cuántica en la región ciega solar (UV-C) de 100-280 nm rango7, 8.

La investigación de vanguardia reveló que la implementación de estos emisores cuánticos ideales utilizando materiales en capas es una de las soluciones más prometedoras9,10,11,12. Sin embargo, se ha encontrado que los emisores cuánticos desarrollados hasta la fecha en 2D hBN (grafeno blanco) mantienen sus características de alta emisión a temperaturas operativas elevadas13 y tratamientos de recocido vigorosos14, pero exhiben el espectro de emisión solo desde la región UV hasta la región del IR cercano, es decir, alrededor de 290– Rango de 900 nm15,16. Como técnica alternativa, los nanotubos de carbono exhiben la emisión cuántica alrededor de 1500 nm17, pero enfrentan el inconveniente de un rango de emisión estrecho y sus bajas temperaturas de funcionamiento. Por otro lado, los puntos cuánticos pueden lograr un amplio espectro de emisión18,19. Sin embargo, la emisión de longitud de onda específica en los puntos cuánticos requiere arreglos cuánticos distintos y dopaje diferente. Por lo tanto, es difícil lograr un espectro de emisión de amplio rango completo en un solo material huésped utilizando puntos cuánticos.

Una de las soluciones más prometedoras para cumplir con el requisito de comunicación cuántica es ajustar la emisión cuántica en 2D hBN a través de defectos al rango necesario. Como hBN es el primer material hiperbólico natural conocido, es decir, los enlaces en el plano son más fuertes que los enlaces fuera del plano en su estructura cristalina, se puede aplicar tensión externa para modificar los niveles de energía electrónica de los estados de defectos puntuales luminiscentes y ajustar su emisión. espectro. La característica de alta capacidad de estiramiento20 de los materiales 2D admite la ingeniería de deformación de la brecha de banda electrónica de los emisores cuánticos y promueve la capacidad de ajuste de la emisión de un solo fotón. Aquí, ilustramos la capacidad de ajuste óptico de emisores cuánticos precisos (defectos de puntos luminiscentes) en 2D hBN mediante la inducción de gradientes de tensión, utilizando cálculos de la teoría funcional de la densidad (DFT).

En este trabajo, simulamos tres tipos diferentes de inducciones de deformación normal en 2D hBN con defectos puntuales aproximando una situación experimental como la inducción de deformación en una capa 2D de hBN con defectos puntuales utilizando un sustrato de policarbonato flexible (PCB)21. Con el fin de identificar candidatos potenciales de emisión cuántica (defectos puntuales luminiscentes), para emplearlos en nuestras simulaciones de incentivos de deformación, se han tenido en cuenta simulaciones DFT publicadas anteriormente sin incentivos de deformación22,23,24. Nuestros resultados simulados DFT de emisores cuánticos sin inducción de tensión externa también son consistentes con las observaciones experimentales publicadas anteriormente. A partir de nuestro trabajo con varios tipos de incentivos de tensión, se observa que los emisores exhiben una mayor capacidad de ajuste y un amplio espectro de emisión desde la región ciega solar (UV-C) de 255 nm hasta más allá del rango de longitud de onda de telecomunicaciones de 1589,5 nm, respectivamente. La ilustración esquemática de la emisión sintonizada de un solo fotón en el infrarrojo cercano de los emisores cuánticos sometidos a tensión externa bajo excitación óptica se muestra en la Fig. 1.

Ilustración esquemática de la sintonización de emisión cuántica hacia la región del IR cercano mediante inducción de tensión externa. El defecto de punto luminiscente en hBN, formado por varios procesos de fabricación de defectos, se sometió a tensión externa utilizando un haz de policarbonato flexible, bajo excitación de láser óptico para ajustar la longitud de onda de emisión cuántica al rango de longitud de onda de telecomunicaciones para cumplir con el requisito de comunicación cuántica.

En este artículo, nos concentramos principalmente en vigilar la capacidad de ajuste más amplia de los emisores cuánticos en 2D hBN bajo diferentes tensiones normales inducidas. La Figura 2 representa la clasificación de varias cepas inducibles externamente. Nos enfocamos principalmente en diferentes sintonizabilidades inducidas por deformación normal, que se observaron en experimentos anteriores de inducción de deformación14,25 y trabajos computacionales14,21 y aquí proyectamos la sintonizabilidad de emisión de diferentes defectos puntuales luminiscentes para diferentes deformaciones normales inducidas. Inducir la deformación por cizallamiento está fuera de nuestro interés de investigación.

Clasificación de las diferentes deformaciones inducibles externamente y sus esquemas. En general, la deformación inducible externamente se clasifica en dos tipos, en los que nos preocupamos por inducir diferentes deformaciones normales. Esta deformación normal se clasifica en tres tipos: longitudinal (aplicación de deformación en dirección horizontal con respecto al material), lateral (aplicación de deformación en dirección vertical con respecto al material) y volumétrica (aplicación de deformación en todos los lados) y los mejores ejemplos de deformación volumétrica son biaxiales. cepa. La representación esquemática de tres incentivos de tensión normales diferentes se muestra a continuación. En las tres deformaciones normales diferentes, solo hay dos formas posibles de crear efectos de deformación, es decir, crear efectos de tracción o de compresión. El efecto de tracción crea el estiramiento del material y la compresión crea el encogimiento del material. Por ejemplo: la deformación por tracción longitudinal estira el material hacia la dirección horizontal y la deformación por compresión longitudinal se contrae del material en dirección horizontal y se comportan de manera similar los efectos de deformación por tracción y compresión lateral y volumétrica.

Un fenómeno importante debe tenerse en cuenta al calcular estos incentivos de deformación, en particular, al inducir deformaciones transversales o longitudinales, es la relación de Poisson. La relación de Poisson (V) define que junto con la deformación inducida (transversal o longitudinal), también habrá otra pequeña deformación del material, que es perpendicular a la dirección de la carga (dirección de la deformación aplicada). Esta pequeña deformación estará en relación negativa como se muestra en la Fig. 3a,b.

Representación esquemática del efecto de la relación de Poisson para las deformaciones longitudinales y laterales inducidas. (a) Para la deformación por tracción longitudinal aplicada y luego junto con el estiramiento longitudinal (estiramiento horizontal), también habrá una pequeña deformación por compresión a lo largo de la dirección ortogonal debido al efecto de la relación de Poisson (V) del material y se define mediante la siguiente expresión ( a). (b) Para la deformación por tracción lateral aplicada y luego junto con el estiramiento lateral (estiramiento vertical), también habrá una pequeña deformación por compresión a lo largo de la dirección ortogonal debido al efecto del material de la relación de Poisson (V) y se define mediante la expresión anterior ( b). Aquí, en ambas figuras, inducimos tensión de tracción (estiramiento), y debido a eso se produce la deformación por compresión. La deformación debida a la relación de Poisson (V) también puede ser un pequeño estiramiento (tracción), cuando la deformación inducida real es de compresión.

Según la literatura anterior (ajuste cuántico inducido por tensión), encontramos tres tipos principales de tensiones normales, estudiadas en las referencias21,25. Una es la deformación biaxial (deformación volumétrica) y las otras dos son deformaciones laterales unilaterales y longitudinales unilaterales. Este tipo de tensión lateral o longitudinal unilateral se puede aplicar al material colocándolo en una viga de policarbonato (PC) flexible (en la que se fija un borde de dirección vertical u horizontal y se aplica tensión en el otro borde) como observado en la referencia 21. Por lo tanto, al calcular estos tres tipos de tensión, examinamos la capacidad de ajuste de la emisión cuántica de diferentes defectos puntuales luminiscentes en 2D hBN y proyectamos su capacidad de ajuste.

Calculamos el efecto de la tensión biaxial en los emisores cuánticos hBN utilizando simulaciones DFT considerando condiciones experimentales. En la práctica, se puede aplicar una deformación biaxial negativa (positiva) depositando la película de hBN en el núcleo de las vigas de PC, dispuestas en una estructura cruciforme como se observa en la Ref.26 y doblando todos los bordes hacia arriba (hacia abajo) simultáneamente, como se muestra en la Fig. 4 (Fig. 5), induce las fuerzas de contracción (expansión) completas en las direcciones de tensor xx e yy al material en la misma instancia de tiempo.

Ilustración esquemática de la inducción de tensión biaxial negativa a la película hBN. La película de hBN se transfiere a un haz de PC dispuesto en una estructura cruciforme para inducir la tensión biaxial. Todos los bordes están doblados hacia arriba para inducir una tensión biaxial negativa que conduce a la contracción general del material. (a) La fuerza de contracción (compresión) inducida hacia solo el componente tensor xx conducirá a una tensión uniaxial negativa. (b) De manera similar a (a), si se induce una fuerza de compresión en los componentes del tensor xx y yy, se producirá una deformación biaxial negativa.

Ilustración esquemática de la inducción de tensión biaxial positiva a la película hBN. La película de hBN se transfiere a un haz de PC dispuesto en una estructura cruciforme para inducir la tensión biaxial. Todos los bordes están doblados hacia abajo para inducir una tensión biaxial positiva que conduce al estiramiento general del material. (a) La fuerza expansiva (de tracción) inducida hacia solo el componente tensor xx conducirá a una deformación uniaxial positiva. (b) De forma similar a (a), si se induce una fuerza expansiva en los componentes del tensor xx y yy, se producirá una tensión biaxial positiva.

Mediante el uso de la sección del tensor de tensión objetivo presente en el optimizador geométrico en los cálculos DFT, simulamos el efecto de las deformaciones biaxiales negativas (positivas) en varios defectos puntuales luminiscentes en 2D hBN. Todos los valores de tolerancia al error de tensión se establecieron en 0,0005 eV/A3.

La sección del tensor de tensión objetivo apunta a la tensión interna del material, donde los valores de deformación negativos a lo largo de los componentes xx e yy dan como resultado una fuerza de compresión a lo largo de las direcciones xx e yy (tensor) de 2D hBN como se muestra en la Fig. 4, lo que conduce a la inducción de tensión biaxial negativa y los valores positivos a lo largo de los componentes xx e yy darán como resultado una fuerza de expansión a lo largo de las direcciones xx e yy (tensor) de 2D hBN como se muestra en la Fig. 5, lo que conduce a una inducción de tensión biaxial positiva.

También calculamos el efecto de las deformaciones laterales unilaterales y longitudinales unilaterales en los emisores cuánticos hBN utilizando simulaciones DFT, para examinar la capacidad de ajuste cuántica. Este enfoque de inducir deformaciones normales restringidas (deformación lateral de un lado o longitudinal de un lado) para ajustar eficientemente la emisión cuántica, se consideró a partir de observaciones experimentales y DFT anteriores, como se muestra en la referencia21. Este tipo de deformación normal (deformación lateral de un lado o longitudinal de un lado) se indujo experimentalmente transfiriendo la película de hBN a una viga de policarbonato (PC) flexible de 1,5 mm de espesor, lo que permite inducir una deformación controlable. Un borde (ya sea vertical u horizontal) de la viga PC se fijará y el otro lado se doblará hacia abajo (hacia arriba) para producir efectos de tracción (compresión) como se muestra en la Fig. 6a,b.

Ilustración esquemática de los efectos de tracción y compresión. La película hBN se transfirió a una viga de policarbonato flexible y se fijó un borde de la viga. (a) Otro borde de la viga de PC se dobla hacia abajo para inducir la tensión de tracción, lo que conduce al estiramiento del material hacia el borde inducido por la tensión de tracción. (b) Otro borde de la PC se dobla hacia arriba para inducir la tensión de compresión, lo que conduce a la contracción del material hacia el borde inducido por la tensión de compresión.

Al simular este tipo de inducción de deformaciones longitudinales unilaterales o laterales unilaterales de forma similar a la aproximación experimental, también se tiene en cuenta el efecto de la relación de Poisson, como se muestra en la figura 3.

De acuerdo con la relación de Poisson, cuando se induce un efecto de tracción (estiramiento) hacia la dirección lateral (vertical) [o longitudinal (horizontal)] de un lado, se crea una expansión del material (hacia la dirección lateral o longitudinal de un lado) y también se produce una pequeña deformación por compresión. Esta deformación por compresión será ortogonal a la dirección de la deformación aplicada (efecto de tracción).

De manera similar, cuando se induce un efecto de compresión (retracción) hacia la dirección lateral (vertical) [o longitudinal (horizontal)] de un lado, crea una contracción del material (hacia la dirección lateral o longitudinal de un lado) y también produce una pequeña deformación expansiva. . Esta deformación expansiva será ortogonal a la dirección de la deformación aplicada (efecto de compresión).

Por lo tanto, para calcular estos efectos de manera realista, consideramos la relación de Poisson del haz de policarbonato (PC) = 0,37, mediante la cual se induce tensión en los emisores cuánticos 2D hBN, como se observa en la referencia21. La relación de la relación de Poisson para inducir la deformación lateral de un lado y la deformación longitudinal de un lado en los defectos puntuales de hBN, utilizando una viga de policarbonato (PC) flexible, se representa en la Fig. 7. Las dos direcciones de deformación ortogonales (A y B) como se muestra en Fig. 7, se asignaron a lo largo del plano de la película hBN defectuosa para simular este tipo de deformaciones normales restringidas (deformaciones laterales de un lado y longitudinales de un lado).

Relaciones de razón de Poisson y direcciones de deformación ortogonales correspondientes. De acuerdo con la relación de Poisson, como se muestra en la Fig. 3, cuando se induce el efecto de tracción (estiramiento) en ambos lados de la dirección lateral (vertical), entonces la deformación por compresión (contracción) tiene lugar en ambos lados dirección longitudinal (horizontal) (que es ortogonal) y viceversa. Pero, para la inducción de deformación lateral o longitudinal unilateral, la deformación se induce en un borde de dirección vertical u horizontal respectivamente, fijando otro borde y de modo que la deformación debida a la relación de Poisson también sea solo de un lado (que puede ser ortogonal). ). Ahora, para el hBN 2D con defecto puntual (CBVN), inducir tensión lateral unilateral significa inducir tensión hacia la dirección ƐA (cuya dirección es casi vertical, con una pequeña inclinación de θA) y debido a la relación de Poisson, junto con la tensión lateral real , también se producirá una pequeña deformación en la posición ortogonal, es decir, en la dirección ƐB (cuya dirección es ortogonal a ƐA). La cantidad de deformación puede conocerse mediante la expresión (relación de proporción de Poisson para la inducción de deformación lateral unilateral). Esta relación de Poisson siempre es negativa (si la deformación lateral de un lado hacia ƐA es de tracción, entonces la deformación debida a la relación de Poisson hacia ƐB es de compresión y viceversa si la deformación real es de compresión y luego la pequeña deformación es de tracción). De manera similar, inducir la deformación longitudinal unilateral significa inducir la deformación hacia la dirección ƐB (cuya dirección es casi horizontal, con una pequeña inclinación de θB) y debido a la relación de Poisson, junto con la deformación longitudinal real, también ocurrirá una pequeña deformación en la posición ortogonal, es decir , dirección ƐA (cuya dirección es ortogonal a ƐB). La cantidad de deformación puede conocerse mediante la expresión (relación de proporción de Poisson para la inducción de deformación longitudinal unilateral). Si esta deformación longitudinal unilateral hacia ƐB es de tracción, entonces la deformación debida a la relación de Poisson hacia ƐA es de compresión y viceversa si la deformación real es de compresión y luego la pequeña deformación es de tracción. Un punto importante a tener en cuenta es que estas pequeñas inclinaciones de θA y θB desde las posiciones medias se observaron y se consideraron a partir de cálculos DFT inductores de deformación anteriores, como se muestra en la Ref.21.

Esta estrategia de asignar estas dos direcciones de deformación ortogonales, para calcular la inducción de deformación lateral unilateral y longitudinal unilateral a los defectos puntuales en 2D hBN y considerar aproximaciones experimentales como la relación de Poisson del haz de PC se adquirió de cálculos DFT anteriores como en la referencia21 .

Simulamos estos dos incentivos de tensión ortogonales (debido al efecto de Poisson) en un método mutuamente excluyente con la ayuda del editor de restricciones atómicas utilizando el optimizador de geometría en los cálculos DFT, estableciendo la tolerancia al error de tensión en 0,0005 eV/A3.

Inicialmente, se realizaron algunos cálculos de DFT para realizar inducciones de deformación volumétrica, como deformaciones biaxiales, para el defecto puntual luminiscente (CBVN), utilizando cálculos de onda plana.

Todos los cálculos de ondas planas están polarizados por espín. Se utilizó un corte de onda plana de 450 eV para los cálculos y mediante el uso de la aproximación de gradiente generalizado (GGA) al funcional de correlación de intercambio propuesto por Perdew, Burke y Ernzerhof (PBE)27. La interacción núcleo-electrón está representada por pseudopotenciales de onda aumentada del proyector (PAW). Se emplea una ocupación de mancha gaussiana para la precisión numérica, con una ampliación de 0,05 eV y una tolerancia de energía de 0,01 eV.

El hBN prístino de una sola capa se optimizó por primera vez con geometría utilizando una cuadrícula de espacio recíproco Monkhurst-Pack de 21 × 21 × 1. La monocapa hBN defectuosa se creó utilizando una supercélula de 7 × 7 y las estructuras defectuosas se volvieron a optimizar con la cuadrícula de espacio recíproco reducida a 3 × 3 × 1.

A continuación, volvimos a realizar las mismas simulaciones de inducción de tensión biaxial para el mismo defecto puntual luminiscente (CBVN), empleando cálculos de combinación lineal de orbitales atómicos (LCAO). En LCAO, todos los parámetros y aproximaciones fueron similares a los cálculos de onda plana anteriores y la única diferencia es que los pseudopotenciales de onda aumentada del proyector (PAW) se reemplazan con pseudopotenciales del Instituto Fritz-Haber (FHI), que se calculan de acuerdo con el procedimiento informado por Troullier. y Martins28 y se empleó el conjunto de base de doble zeta más polarización (DZP) para los cálculos.

Al comparar las simulaciones de inducción de tensión biaxial del defecto puntual (CBVN), utilizando cálculos de onda plana y LCAO, no observamos una diferencia importante en los resultados del espectro óptico obtenidos, como se muestra en la Fig. 8. La Figura 8a,b representa la sintonización inducida por tensión biaxial de emisión cuántica del defecto CBVN, utilizando cálculos de onda plana y LCAO, respectivamente.

Simulaciones de inducción de deformación biaxial utilizando cálculos de onda plana y LCAO, para defecto CBVN. ( a ) Simulación de inducción de deformación biaxial + ve y -ve del defecto CBVN utilizando cálculos de onda plana. ( b ) Simulación de inducción de tensión biaxial +ve y -ve del defecto CBVN utilizando cálculos LCAO. Tanto los cálculos de onda plana como los de LCAO exhiben un ajuste similar de la emisión cuántica del defecto CBVN hacia regiones de energía más baja y más alta. Calculamos ⁓ 3,45 % de tensión biaxial positiva y negativa (– 3,45 % a + 3,45 %). El pico de color negro en ambas figuras (a,b) indica la emisión cuántica ZPL a 1,7 eV del defecto CBVN sin condiciones de tensión externa (tensión cero). Para + ve, la capacidad de ajuste de la deformación biaxial se observa hasta 2,05 eV (desplazamiento hacia el azul) y para -ve, la capacidad de ajuste de la deformación biaxial se observa hasta 1,22 eV (desplazamiento hacia el rojo).

Para los resultados de la simulación que se muestran en la Fig. 8, calculamos la deformación biaxial de ⁓ 3,45 %. Sin embargo, las propiedades mecánicas del nitruro de boro monocapa revelaron experimentalmente que tiene una resistencia a la fractura de 70,5 ± 5,5 GPa29, que puede tolerar la deformación máxima hasta ⁓ 8,15 %.

Por lo tanto, observamos que los resultados del ajuste de deformación con cálculos de onda plana y LCAO eran casi consistentes entre sí, por lo que realizamos el resto de las simulaciones de inducción de deformación biaxial, lateral de un lado y longitudinal de un lado para otros defectos puntuales luminiscentes. con calculadoras LCAO y similares, el resto de todas las monocapas de hBN defectuosas se creó utilizando una supercélula de 7 × 7 y se optimizó geométricamente utilizando la cuadrícula de espacio recíproco de Monkhurst-Pack a una densidad de alrededor de 3 × 3 × 1.

Todos estos cálculos DFT se realizaron utilizando el paquete de software Synopsys QuantumATK Q-2019.12-SP1 (software de modelado a escala atómica)30.

Los defectos puntuales luminiscentes precisos, que empleamos para simulaciones de inducción de tensión, se demostraron anteriormente (con experimentos publicados) como los emisores de fotones únicos confiables que se enumeran en la Tabla 131,32,33,34,35. La emisión de fotones individuales de estos defectos con aproximaciones GW (cálculos del primer principio) están más allá del alcance de nuestro trabajo.

Al realizar simulaciones DFT restringidas36, inicialmente examinamos de forma cruzada los espectros de emisión óptica y la densidad de estados proyectada correspondiente (PDOS) de defectos puntuales luminiscentes precisos (VBO2, CBVN, NBVN, enlaces colgantes de boro, CBCN, VBN, VB y VN) con bibliografía publicada anteriormente37,38,39,40,41,42,43,44, sin inducir ninguna tensión externa. Hemos seleccionado estos defectos puntuales luminiscentes precisos, en función de su consistencia de observaciones experimentales con aproximaciones DFT y posibilidades de fabricación simples como se muestra en la Tabla 1.

Estos defectos puntuales luminiscentes crean niveles de energía intermedios (un estado fundamental ocupado por electrones y un estado excitado desocupado) entre las bandas de valencia y conducción de 2D hBN, como se muestra en la referencia 39. Cuando este electrón en estado fundamental ocupado se excita con suficiente energía, se transmite al estado excitado desocupado. Como esta transición de estado fundamental y excitado se basa en un único electrón, emite un único fotón de longitud de onda específica mientras se relaja de nuevo al estado fundamental. Los estudios DFT reconocen esta emisión de fotón único mediante un pico de forma lorentziana (pico de emisión nítida), que es una firma de emisión cuántica y este pico de emisión nítida de forma lorentziana también se considera como una línea de fonón cero (ZPL), según los estudios cuánticos.

Los espectros de emisión óptica calculados por DFT de defectos puntuales luminiscentes sin inducción de tensión externa (que se realizaron experimentalmente y se publicaron como se enumeran en la Tabla 1) exhiben líneas nítidas de cero fonones (ZPL), en forma de Lorentzian en sus respectivas energías como se enumeran en la Tabla 2 y estos ZPL de forma lorentziana afilada confirmaron la naturaleza de emisión cuántica de los defectos puntuales en sus energías apropiadas.

Además, el PDOS calculado por DFT muestra una representación gráfica de los estados intermedios (estados de energía ocupados y desocupados por electrones) formados debido a los defectos puntuales y se encuentra que la diferencia de energía entre estos estados ocupados y desocupados es consistente con las energías ZPL de defectos puntuales luminiscentes correspondientes, lo que confirma aún más la firma de emisión cuántica de los defectos puntuales. La información completa calculada por DFT relacionada con varios defectos puntuales, sus esquemas, las energías de emisión cuántica ZPL calculadas y la información PDOS correspondiente se enumeran en la Tabla 2.

A partir de los datos simulados observados en la Tabla 2, los defectos puntuales en 2D hBN exhiben la emisión de un solo fotón de 1,26 eV (980 nm) a 4,7 eV (260 nm). Por lo tanto, la emisión cuántica de 2D hBN puede respaldar parcialmente la comunicación cuántica en UV-C (región ciega solar) para distancias cortas. Sin embargo, la comunicación cuántica para largas distancias requiere la emisión cuántica en el rango de telecomunicaciones (banda C) de 1530 a 1560 nm, lo que puede no ser posible con la emisión en el infrarrojo cercano de emisores cuánticos en 2D hBN.

Por lo tanto, para cumplir con el requisito de QKD (comunicación cuántica) para largas distancias y para mejorar las comunicaciones UV de corto alcance, intentamos la posible sintonización de emisión de emisores cuánticos precisos mediante la inducción de tensión externa.

La primera y más importante consideración al ajustar la emisión cuántica hacia la región IR es seleccionar defectos puntuales luminiscentes cuya energía de emisión cuántica (ZPL) se encuentre alrededor de la frontera de la región cercana al IR, lo que facilita el ajuste eficiente de la emisión cuántica hacia la región IR profunda. . De tal manera, entre todos los defectos puntuales luminiscentes en 2D hBN, solo el defecto VBO2 exhibe emisión en la región del IR cercano, cuyas aproximaciones DFT se encontraron consistentes con las observaciones experimentales que se enumeran en la Tabla 1.

El esquema del defecto VBO2 (vacancia de boro con átomos de oxígeno pasivados), como se muestra en la Fig. 9a, cuya simulación DFT obtuvo la energía de emisión ZPL y el PDOS correspondiente se enumeran en la Tabla 2.

DFT calculó el defecto VBO2, su emisión cuántica sintonizable hacia regiones de energía más baja y más alta y el PDOS correspondiente. (a) Ilustración esquemática de VBO2 (mono vacante de boro con dos átomos de oxígeno) cuya energía ZPL se observa en 1,26 eV. (b) PDOS de VBO2 defectuoso sin tensión externa, cuya posible diferencia de energía de transición electrónica entre estados de energía es consistente con la energía ZPL (1.26 eV), lo que asegura la emisión cuántica. ( c, d ) Capacidad de ajuste de emisión cuántica hacia regiones de energía más baja y más alta para los efectos de tracción y compresión aplicados de los incentivos de tensión longitudinal unilateral. La flecha de color rojo indica el pico de emisión cuántica (ZPL) a 1,26 eV sin condiciones de tensión. La flecha de color azul indica el pico de emisión cuántica sintonizado (ZPL sintonizado) hasta 0,78 eV (hacia la región de menor energía) para el efecto de tracción aplicado de la inducción de tensión longitudinal unilateral. La flecha de color verde indica el pico de emisión cuántica sintonizado (ZPL sintonizado) hasta 1,44 eV (hacia la región de mayor energía) para el efecto de compresión aplicado de la inducción de tensión longitudinal unilateral. Los colores también se reflejaron en la información de PDOS. Los gráficos de espectro óptico se obtuvieron asignando el eje y al componente imaginario de la constante dieléctrica [ε] y el eje x a la energía (eV). ( e, f ) PDOS correspondiente de los efectos de tracción y compresión del defecto VBO2 tenso longitudinal unilateral, cuyas diferencias de energía son consistentes con las energías cuánticas sintonizadas, lo que garantiza la capacidad de ajuste eficiente de la emisión cuántica y la modulación de banda prohibida.

El PDOS representado gráficamente del defecto VBO2 sin tensión externa se muestra en la Fig. 9b, en el que el estado fundamental ocupado por electrones se encuentra debajo (izquierda) de la línea de nivel de Fermi y el estado excitado desocupado de electrones se encuentra arriba (derecha) de Fermi. linea de nivel

Estos estados de energía intermedios se forman debido al defecto de VBO2 y la revelación del pico ZPL en forma de Lorentziano en su energía respectiva (1,26 eV), cuyo valor es consistente con la diferencia de energía de los estados intermedios sin inducción de tensión externa (como se muestra en la representación gráfica de PDOS) , confirma que VBO2 es intrínsecamente un emisor cuántico potencial en la región del IR cercano.

De los tres incentivos de deformación normal diferentes que se consideran para la simulación, como se analiza en la sección de metodología, VBO2 exhibe una capacidad de ajuste gigante hacia las regiones de menor y mayor energía para la inducción de deformación longitudinal unilateral. El rango de ajuste del defecto y los detalles de la tensión responsable se enumeran en las Tablas 3 y 4.

El defecto VBO2 exhibe una mayor capacidad de ajuste de hasta 0,78 eV (región IR media) para el efecto de tracción (estiramiento) producido en la inducción de deformación longitudinal unilateral y capacidad de ajuste de hasta 1,44 eV (región IR cercana) para el efecto de compresión (contracción) producido en un lado la inducción de tensión longitudinal y la capacidad de ajuste completa se muestran en la Fig. 9c, d. También investigamos el PDOS de las capas de hBN 2D inducidas por tensión (longitudinal unilateral) que contenían el defecto VBO2 y observamos la modulación de la banda prohibida de los estados de energía inter. Para el efecto de tracción producido en la inducción de deformación longitudinal unilateral, se encuentra que la brecha de energía entre estos estados intermedios se reduce (diseñada para un valor de energía más bajo) como se muestra en la Fig. 9e. Esta energía de banda prohibida reducida debido a la ingeniería de tensión es responsable de la emisión cuántica desplazada hacia el rojo desde el defecto VBO2 hacia la región IR media y este valor de brecha de energía reducido también es consistente con la energía de emisión sintonizada (espectro de emisión óptica simulado). Estos detalles completos relacionados con PDOS de defectos deformados y su máxima emisión sintonizable se enumeran en la Tabla 5.

De manera similar, para el efecto de compresión producido en la deformación longitudinal unilateral, se encuentra que la brecha de energía entre estos estados intermedios aumenta (diseñada para un valor de energía más alto) como se muestra en la Fig. 9f y esta energía de banda prohibida aumentada debido a la ingeniería de deformación es responsable para la emisión cuántica desplazada hacia el azul del defecto VBO2 diseñado y esta mayor diferencia de energía también es consistente con la energía de emisión sintonizada como se muestra en la Tabla 5.

Por lo tanto, esta consistencia de brecha de energía de estados intermedios de ingeniería sin tensión y con tensión longitudinal de un lado (observada a partir de la representación PDOS), junto con espectros de emisión sintonizados y sin sintonizar, confirma la capacidad de ajuste de la emisión cuántica (IR medio a IR cercano) del defecto VBO2.

Solo los defectos de vacancia mono y di (VB, VN y VBN), que son consistentes con las declaraciones experimentales enumeradas en la Tabla 1, revelaron la emisión cuántica intrínseca en diferentes segmentos de la región UV. La selección de esta clase de defectos ayuda a sintonizar eficientemente la emisión cuántica hacia la región ultravioleta profunda.

Los esquemas de los defectos VB (monovacante de boro), VN (monovacante de nitrógeno) y VBN (divacante de boro y nitrógeno) como se muestra en las Figs. 10a, 12g, d respectivamente, cuya simulación DFT obtuvo la energía de emisión ZPL y el PDOS correspondiente se enumeran en la Tabla 2.

DFT calculó el defecto VB, su emisión cuántica sintonizable hacia regiones de energía más baja y más alta y el PDOS correspondiente. ( a ) Ilustración esquemática de VB (mono vacante de boro) cuya energía ZPL se observa en 4.7 eV. ( b ) PDOS de defecto VB sin tensión externa, cuya posible diferencia de energía de transición electrónica entre estados de energía es consistente con la energía ZPL (4.7 eV), lo que asegura la emisión cuántica. ( c, d ) Capacidad de ajuste de la emisión cuántica hacia la región de energía más baja y más alta para las tensiones biaxiales positivas y negativas aplicadas, respectivamente. La flecha de color rojo indica el pico de emisión cuántica (ZPL) a 4,7 eV sin condiciones de tensión. La flecha de color azul indica el pico de emisión cuántica sintonizado (ZPL sintonizado) hasta 4,4 eV (hacia la región de menor energía) para la tensión biaxial positiva aplicada. La flecha de color verde indica el pico de emisión cuántica sintonizado (ZPL sintonizado) hasta 4,86 ​​eV (hacia la región de mayor energía) para la tensión biaxial negativa aplicada. Los colores también se reflejaron en la información de PDOS. Los gráficos de espectro óptico se obtuvieron asignando el eje y al componente imaginario de la constante dieléctrica [ε] y el eje x a la energía (eV). ( e, f ) PDOS correspondiente del defecto VB tensionado biaxialmente positivo y negativo, cuyas diferencias de energía son consistentes con las energías cuánticas sintonizadas, lo que garantiza la capacidad de ajuste eficiente de la emisión cuántica y la modulación de banda prohibida.

El PDOS representado gráficamente de los defectos VB, VN y VBN sin tensión externa se muestra en la Fig. 10b y la Fig. S4g, d respectivamente, revela la presencia de estados de energía intermedios (en los que el estado fundamental ocupado por electrones se encuentra debajo (izquierda) para la línea de nivel de Fermi y el estado excitado desocupado de electrones se encuentran arriba (derecha) de la línea de nivel de Fermi), cuyas brechas de energía son consistentes con la emisión ZPL a las energías respectivas (4.7 eV, 3.59 eV y 3.5 eV).

Esta consistencia de brechas de energía PDOS de estos defectos mono y divacantes con sus energías ZPL de forma lorentziana confirma su emisión cuántica potencial intrínseca en diferentes tonos de la región UV.

Todos estos defectos mono y di-vacantes exhiben una sintonizabilidad mayor y lineal hacia regiones de energía más baja y más alta, solo con inducciones de deformación biaxial y el rango de sintonizabilidad de estos defectos y el tipo de deformación biaxial responsable de la sintonización se enumeran en las Tablas 3 y 4.

Los defectos de VB y VBN exhiben capacidad de sintonización hacia la región de menor energía hasta 4,4 eV y 3,24 eV, respectivamente, como se muestra en las Figs. 10c y 12e para la inducción de tensión biaxial positiva, en contraste, el defecto VN exhibe capacidad de ajuste hacia la región de mayor energía hasta 3,9 eV, como se muestra en la Fig. 12i para tensión biaxial positiva. Viceversa, los defectos de VB y VBN exhiben capacidad de sintonización hacia la región de mayor energía hasta 4,86 ​​eV y 4,08 eV, respectivamente, como se muestra en las Figs. 10d y 12f para la inducción de tensión biaxial negativa, mientras que el defecto VN exhibe capacidad de sintonización hacia la región de menor energía hasta 3,3 eV como se muestra en la Fig. 12e, para la misma tensión biaxial negativa.

También investigamos el PDOS de capas de hBN 2D inducidas por deformación (deformación biaxial) que contienen defectos VB, VN y VBN. Para los defectos VB y VBN, se encontró que la brecha de energía entre los estados de energía se redujo (diseñada para un valor de energía más bajo) como se muestra en la Fig. 10e y la Fig. S4e, respectivamente, para la inducción de tensión biaxial positiva, que es responsable del corrimiento hacia el rojo. emisión cuántica. Mientras que para el defecto VN se encontró que la brecha de energía aumentó (diseñada con un valor de energía más alto) como se muestra en la Fig. S4i, para la misma tensión biaxial positiva, debido a que la emisión cuántica se desplaza hacia el azul.

Por el contrario, se encontró que la brecha de energía entre los estados de energía aumenta (diseñada con un valor de energía más alto) para VB y VBN, como se muestra en la Fig. 10f y la Fig. S4f respectivamente, para la tensión biaxial negativa, que es la razón del desplazamiento hacia el azul. emisión cuántica. Mientras que para el defecto VN se encontró que la brecha de energía disminuyó (diseñada para un valor de energía más bajo) como se muestra en la Fig. S4h, para la misma tensión biaxial negativa, lo que conduce a una emisión cuántica desplazada hacia el rojo.

Por lo tanto, los valores de la brecha de energía modulada para defectos VB, VN y VBN también son consistentes con sus energías de emisión sintonizadas (espectro de emisión óptica simulado) y estos detalles completos relacionados con PDOS de defectos deformados y sus emisiones sintonizables máximas se enumeran en la Tabla 5.

Por lo tanto, la brecha de energía de estados intermedios de ingeniería sin tensión (sin tensión aplicada) y tensión biaxial (observada a partir de la representación PDOS) de hBN en capas que contiene defectos VB, VN y VBN fueron consistentes con espectros de emisión sintonizados y no sintonizados.

Esta consistencia confirma la emisión cuántica sintonizable en la región UV-A de los defectos VN y VBN y la emisión cuántica sintonizable de la región UV-B a UV-C del defecto VB.

De todos los defectos puntuales (cuyas aproximaciones DFT son comparables con las inspecciones experimentales que se enumeran en la Tabla 2), el único defecto puntual luminiscente que manifiesta su capacidad de sintonización completa en la región visible es el defecto NBVN (que en su mayoría se conoce como defecto puntual luminiscente hasta la fecha).

Los esquemas del defecto NBVN (monovacante de nitrógeno con autointersticial (boro reemplazado por nitrógeno)) como se muestra en la Fig. 11d, la simulación DFT obtuvo la energía de emisión ZPL y el PDOS correspondiente se enumeran en la Tabla 2.

Ilustración esquemática de DFT calculado CBVN, NBVN, enlaces colgantes de boro y su emisión cuántica sintonizable correspondiente hacia regiones de energía más baja y más alta. ( a, d, g ) Ilustración esquemática de CBVN (monovacante de nitrógeno con intersticial de carbono), NBVN (monovacante de nitrógeno con autointersticial) y defectos de enlaces colgantes de boro cuyas energías ZPL se observan a 1,74 eV, 2 eV y 3,18 eV respectivamente y la emisión cuántica sintonizable correspondiente hacia la región de energía más baja y más alta para las deformaciones biaxiales, longitudinales y laterales unilaterales aplicadas como se describe en las Tablas 3 y 4. (b, e, h) Capacidad de ajuste de los defectos hacia la región de energía más baja. ( c, f, i ) Capacidad de ajuste de los defectos hacia la región de mayor energía. Todas las flechas de color rojo indican energía ZPL sin tensión. Todas las flechas de color azul y verde indican energías ZPL sintonizadas hacia regiones de menor energía y regiones de mayor energía, respectivamente. La información PDOS correspondiente de los emisores cuánticos sin tensión y con tensión se proporcionó en la Figura S3 (información de apoyo).

El PDOS representado gráficamente del defecto NBVN sin tensión externa se muestra en las Figs. S2d y S3d, que exhibe la presencia de estados de energía intermedios ocupados y desocupados por electrones, que están separados por una línea de nivel de Fermi en el medio. La diferencia de energía entre este estado fundamental y excitado es consistente con la emisión ZPL a la energía respectiva (~ 2 eV) y esta consistencia de las brechas de energía PDOS con sus energías ZPL en forma de Lorentzian confirma la clara emisión cuántica intrínseca en la región visible del defecto NBVN.

El defecto NBVN responde linealmente para los tres tipos diferentes de deformaciones (deformaciones biaxiales, laterales unilaterales y longitudinales unilaterales, como se describe en la sección de metodología anterior). Por lo tanto, el rango de ajuste de defectos para diferentes tipos de incentivos de deformación y otros detalles se enumeran en las Tablas 3 y 4.

El defecto NBVN exhibe una capacidad de ajuste gigante hacia la región de menor energía hasta 1,74 eV para biaxial positivo y 1,38 eV para el efecto de compresión producido en los incentivos de deformación longitudinal unilateral, respectivamente, como se muestra en la Fig. S1b y la Fig. 11e, respectivamente.

Además, el defecto NBVN exhibe una capacidad de ajuste gigante hacia la región de mayor energía hasta 2,21 eV para la tensión biaxial negativa y 2,57 eV para el efecto de tracción producido en los incentivos de tensión lateral, respectivamente, como se muestra en la Fig. S1a y la Fig. 11f, respectivamente.

También examinamos el PDOS de los tres tipos de deformaciones inducidas (biaxial, lateral de un lado y longitudinal de un lado) en capas 2D de hBN que contenían el defecto NBVN y observamos una modulación gigante (ingeniería de deformaciones) de la banda prohibida de los estados de energía. Para la deformación biaxial positiva y para el efecto de compresión producido en la inducción de deformación longitudinal unilateral, se encuentra que la brecha de energía entre estos estados intermedios se reduce (diseñada para un valor de energía más bajo) como se muestra en las Figs. S2f y S3e respectivamente, que es responsable de la emisión cuántica desplazada hacia el rojo del defecto NBVN.

Por el contrario, para la deformación biaxial negativa y para el efecto de tracción producido en los incentivos de deformación lateral de un solo lado, se encuentra que la brecha de energía entre estos estados intermedios aumenta (diseñada para un valor de energía más alto) como se muestra en las Figs. S2e y S3f respectivamente, debido a que la emisión cuántica del defecto NBVN se desplaza hacia el azul.

Por lo tanto, los valores de la brecha de energía modulada de PDOS para el defecto NBVN (debido a deformaciones biaxiales, laterales unilaterales y longitudinales unilaterales) también son consistentes con sus energías de emisión sintonizadas (espectros de emisión óptica simulados). Estos detalles completos relacionados con PDOS de defectos de tensión y sus emisiones sintonizables máximas se enumeran en la Tabla 5.

Por lo tanto, esta consistencia de brechas de energía de estados intermedios de ingeniería sin tensión y tres tipos diferentes inducidos por tensión (observados desde la representación PDOS), junto con espectros de emisión sintonizados y sin sintonizar, confirma la sintonización de la emisión cuántica (región visible) del defecto NBVN.

A lo largo de la discusión sobre la capacidad de ajuste de la emisión cuántica hasta ahora, los cinco defectos puntuales luminiscentes diferentes exhibieron su capacidad de ajuste posible completa a través de una sola región (es decir, región IR-VBO2, región UV-VB, VN y VBN y región visible-NBVN) del espectro electromagnético. Además, también encontramos que estos tres defectos puntuales (CBVN, CBCN y enlaces colgantes de boro) pueden ajustar la emisión cuántica, que puede cubrir desde el IR cercano a las regiones visibles y visibles a las regiones UV (UV-A), respectivamente. .

Entre todos los defectos puntuales luminiscentes informados hasta la fecha (cuyos cálculos de DFT son consistentes con las observaciones experimentales que se enumeran en la Tabla 2), solo se encontró que el defecto CBVN exhibe sintonizabilidad de emisión cuántica desde el IR cercano a la región visible.

Los esquemas del defecto CBVN (monovacante de nitrógeno con intersticial de carbono) como se muestra en la Fig. 11a, la simulación DFT obtuvo la energía de emisión ZPL y el PDOS correspondiente se enumeran en la Tabla 2.

El PDOS representado gráficamente del defecto CBVN sin tensión externa se muestra en las Figs. S2a y S3a, que exhibe la presencia de estados de energía intermedios (estado fundamental ocupado por electrones y estado excitado desocupado, separados por una línea de nivel de Fermi en el medio). La diferencia de energía entre estos estados de energía intermedios es consistente con la emisión ZPL de forma lorentziana a la energía respectiva (~ 1.7 eV) y esta consistencia confirma la emisión cuántica en la frontera de la región visible en el IR cercano, lo que ayuda a cubrir una amplia capacidad de sintonización hacia ambos lados. -IR y regiones visibles.

Al igual que el defecto NBVN, el defecto CBVN también responde linealmente a los tres tipos diferentes de deformaciones (deformaciones biaxiales, laterales unilaterales y longitudinales unilaterales, como se explica en la sección de metodología anterior). Por lo tanto, el rango de ajuste de defectos para diferentes tipos de incentivos de deformación y otros detalles se enumeran en las Tablas 3 y 4.

El defecto CBVN también exhibe una capacidad de ajuste gigante hacia la región de menor energía hasta 1,22 eV y 1,3 eV, respectivamente, como se muestra en las Figs. 8 y 11b, para biaxial positivo y para el efecto de compresión producido en inducciones de deformación longitudinal unilateral y sintonizabilidad gigante hacia la región de mayor energía hasta 2,05 eV y 2,47 eV respectivamente, como se muestra en las Figs. 8 y 11c, para la deformación biaxial negativa y el efecto de tracción producido en inducciones de deformación lateral en un lado.

También examinamos el PDOS de los tres tipos de capas inducidas por deformaciones (biaxial, lateral de un lado y longitudinal de un lado) 2D hBN que contenían el defecto CBVN y observamos una mayor modulación (ingeniería de deformaciones) de la banda prohibida de los estados de energía. Para la deformación biaxial positiva y para el efecto de compresión producido en la inducción de deformación longitudinal unilateral, se encuentra que la brecha de energía entre estos estados intermedios se reduce (diseñada para un valor de energía más bajo) como se muestra en las Figs. S2c y S3b, que es responsable de la emisión cuántica desplazada hacia el rojo del defecto CBVN.

Por otro lado, para la deformación biaxial negativa y para el efecto de tracción producido en los incentivos de deformación lateral unilateral, se encuentra que la brecha de energía entre estos estados intermedios aumenta (diseñada para un valor de energía más alto) como se muestra en las Figs. S2b y S3c, debido a que la emisión cuántica del defecto CBVN se desplaza hacia el azul.

Por lo tanto, los valores de brecha de energía modulada de PDOS para el defecto CBVN (debido a deformaciones biaxiales, laterales unilaterales y longitudinales unilaterales) también son consistentes con sus energías de emisión sintonizadas (espectros de emisión óptica simulados) y estos detalles completos relacionados con PDOS de deformación tensionada. Los defectos y sus emisiones sintonizables máximas se enumeran en la Tabla 5.

Por lo tanto, esta consistencia de brechas de energía de estados intermedios diseñados sin tensión y tres tipos diferentes que inducen tensión (observados desde la representación PDOS), junto con espectros de emisión sintonizados y sin sintonizar, confirma la sintonización de la emisión cuántica (desde el infrarrojo cercano hasta la región visible). ) del defecto CBVN.

Del rebaño de defectos puntuales luminiscentes hasta la fecha (cuyas aproximaciones DFT e inspecciones experimentales son consistentes entre sí como se indica en la Tabla 2), solo se encontró que los enlaces colgantes de boro y defectos CBCN exhiben una emisión cuántica sintonizable de visible a UV (UV-A ) región.

Los esquemas de CBCN (dímeros de carbono) y defectos de enlaces colgantes de boro como se muestra en las Figs. 12a y 11g respectivamente, la simulación DFT obtuvo la energía de emisión ZPL y los PDOS correspondientes se enumeran en la Tabla 2.

Ilustración esquemática de los defectos CBCN, VBN y VN calculados por DFT y su correspondiente emisión cuántica sintonizable hacia regiones de energía más baja y más alta. ( a, d, g ) Ilustración esquemática de los defectos CBCN (dímero de carbono), VBN (divacante de boro y nitrógeno) y VN (vacante mononitrógeno) cuyas energías ZPL se observan a 3,54 eV, 3,5 eV y 3,59 eV respectivamente y correspondiente emisión cuántica sintonizable hacia la región de energía más baja y más alta para las deformaciones biaxiales como se describe en las Tablas 3 y 4. (b, e, h) Capacidad de ajuste de los defectos hacia la región de energía más baja. ( c, f, i ) Capacidad de ajuste de los defectos hacia la región de mayor energía. Todas las flechas de color rojo indican energía ZPL sin tensión. Todas las flechas de color azul y verde indican energías ZPL sintonizadas hacia regiones de menor energía y regiones de mayor energía, respectivamente. La información PDOS correspondiente de los emisores cuánticos sin tensión y con tensión se proporcionó en la Figura S4 (información de apoyo).

El PDOS representado gráficamente de CBCN y defectos de enlaces colgantes de boro sin tensión externa se muestra en las Figs. S4a y S3g, que revelan la presencia de estados de energía intermedios (en los que el estado fundamental ocupado por electrones se encuentra debajo (izquierda) de la línea de nivel de Fermi y el estado excitado desocupado de electrones se encuentra arriba (derecha) de la línea de nivel de Fermi). La diferencia de energía entre estos estados de energía intermedios es consistente con la emisión ZPL de forma lorentziana a las energías respectivas (3,54 eV y 3,18 eV) y esta consistencia confirma la emisión cuántica alrededor del límite de la región visible-UV, lo que ayuda a cubrir una amplia capacidad de ajuste hacia ambos regiones visible y UV (UV-A).

Estos defectos de enlaces colgantes de CBCN y boro exhiben una capacidad de sintonización mayor y lineal hacia regiones de energía más baja y más alta, solo para inducciones de tensión biaxial y el rango de capacidad de ajuste de estos defectos y el tipo de tensión biaxial responsable de la sintonización se enumeran en las Tablas 3 y 4.

Los defectos de enlaces colgantes de CBCN y boro exhiben capacidad de ajuste hacia la región de energía más baja hasta 2.8 eV y 2.7 eV respectivamente para la inducción de tensión biaxial positiva como se muestra en las Figs. 12b y 11h respectivamente y viceversa, los defectos muestran sintonizabilidad hacia la región de mayor energía hasta 3,65 eV y 3,3 eV respectivamente, como se muestra en las Figs. 12c y 11i para inducción de tensión biaxial negativa.

También investigamos el PDOS de capas de hBN 2D inducidas por deformación (deformación biaxial) que contienen CBCN y defectos de enlaces colgantes de boro, cuyas brechas de energía entre los estados de energía se encontraron reducidas (diseñadas para un valor de energía más bajo) como se muestra en las Figs. S4b y S3h respectivamente, para la inducción de tensión biaxial positiva, que es responsable de la emisión cuántica desplazada hacia el rojo. En contraste, se encontró que las brechas de energía entre los estados de energía aumentan (diseñados para un valor de energía más alto) como se muestra en las Figs. S4c y S3i respectivamente, para tensión biaxial negativa, que es la razón por la que la emisión cuántica se desplaza hacia el azul.

Por lo tanto, los valores de brecha de energía modulada de PDOS para CBCN y defectos de enlaces colgantes de boro también son consistentes con sus energías de emisión sintonizadas (espectro de emisión óptica simulado). Estos detalles completos relacionados con PDOS de defectos de tensión y sus emisiones sintonizables máximas se enumeran en la Tabla 5.

Por lo tanto, esta consistencia de brecha de energía de estados intermedios de ingeniería sin tensión y tensión biaxial (observada desde la representación de PDOS), junto con espectros de emisión sintonizados y sin sintonizar confirma la emisión cuántica sintonizable (de la región visible a la UV (UV-A)) de Defectos de enlaces colgantes de CBCN y boro.

De acuerdo con los datos simulados obtenidos, solo se encuentra que el defecto VBO2 es un candidato potencial para sintonizar la emisión cuántica en el rango de longitud de onda de las telecomunicaciones (banda C) alrededor de 1589,5 nm (0,78 eV) como se muestra en la Fig. 9, debido a la inducción de tensión externa , que es un requisito esencial de QKD en la región IR y, por otro lado, la mono vacancia de boro (defecto VB), exhiben la capacidad de sintonización de emisión en lo profundo de la región de enlace solar (UV-C) alrededor de 255 nm (4.86 eV) como se muestra en la Fig. .10, que respalda y mejora firmemente la implementación eficiente de la comunicación cuántica en la región UV.

El resto de los defectos exhiben su emisión sintonizable en la región visible-IR (defecto CBVN), región UV-visible (enlaces colgantes de boro y defectos CBCN) y alrededor de las partes de la región UV-A (defectos VN y VBN) como se muestra en las Figs. 8, 11 y 12.

Solo el defecto NBVN exhibe el rango de sintonizabilidad a través del núcleo de la región visible como se muestra en la Fig. S1 y la Fig. 11e, f y tales emisiones intermitentes pueden promover la mejora de los dispositivos fotónicos cuánticos. En la Tabla 6 se muestra la breve tabla de resumen extraída de la sección de análisis de resultados y discusión, que proporciona una información rápida y una comparación sobre los defectos puntuales luminiscentes y los tipos de inducción de tensión externa responsables, para la sintonización hacia regiones de menor y mayor energía.

A partir de los datos simulados, se observó que se observa un amplio rango de capacidad de ajuste para todos los defectos (VBO2, CBVN, NBVN, CBCN, VBN y enlaces colgantes de boro) en comparación con los defectos monovacantes (VB y VN). Para todos los defectos enumerados en la Tabla 1, se observa una mayor capacidad de ajuste hacia la región de menor energía en comparación con la región de mayor energía, excepto los defectos VBN y CBVN que exhibieron una mayor capacidad de ajuste hacia la región de mayor energía en comparación con la región de menor energía, como se observa en las Tablas 3 y 4.

En particular, observamos que solo la monovacante de nitrógeno con defectos intersticiales propios o de carbono (NBVN y CBVN) exhibe una capacidad de ajuste gigante para las tres cepas diferentes (tensiones biaxiales, laterales unilaterales y longitudinales unilaterales). En particular, se observa un mayor orden de sintonizabilidad para los defectos NBVN y CBVN para las deformaciones longitudinales unilaterales y laterales de un lado en comparación con las deformaciones biaxiales, como se observa en las Refs.14,21,25.

Se encontró que los emisores cuánticos mantienen su forma lorentziana ZPL (firma de emisión cuántica) sin deformarse, en todo el rango de sintonizabilidad posible desde la región de energía más baja a la más alta, para todas las tensiones inducidas.

Los diferentes defectos puntuales luminiscentes exhiben diferentes rangos de sintonización y diferentes respuestas para diferentes valores de tensión, lo que confirma aún más que cada defecto puntual luminiscente tiene sus propias características únicas, como diferentes procesos de fabricación y orientaciones de la estructura del defecto, diferentes brechas de energía entre estados de energía intermedios (creados debido a defectos puntuales), etc.

Mientras ajustamos la emisión cuántica hacia regiones de energía más baja y más alta mediante la inducción de varias tensiones externas, observamos que todos los defectos muestran un aumento o una disminución en las intensidades de los picos ZPL de forma lorentziana en los espectros de emisión óptica. Este aumento o disminución de las intensidades al ajustar la emisión cuántica también se observó en experimentos anteriores y trabajos computacionales DFT14,21.

Convencionalmente, esta intensidad ZPL representa la tasa de emisión (fotones emitidos por segundo) 39 y este aumento o disminución de la intensidad transmitirá el aumento o la disminución de la tasa de emisión, mientras que el ajuste cuántico por inducción de tensión externa.

En la elucidación a nivel atómico, la razón importante detrás de este cambio y sintonización del espectro de emisión de defectos puntuales luminiscentes se debe a su alteración y deformación de la estructura cristalina debido a inducciones de tensión externas.

Predominantemente, hemos observado la deformación en las longitudes de enlaces atómicos de defectos puntuales luminiscentes para diferentes inducciones de tensión. En este artículo, presentamos algunos de los defectos puntuales cuyas longitudes de enlace se deforman debido a incentivos de deformación externa, que son responsables de sintonizar su espectro de emisión hacia regiones de menor y mayor energía.

La Figura 13 representa la deformación de las longitudes de enlace para el defecto puntual VB, debido a los incentivos de tensión biaxial. La figura 13a representa la estructura cristalina optimizada del defecto VB y sus longitudes de enlace correspondientes, en condiciones de tensión cero (sin tensión externa inducida).

Representación esquemática de las alteraciones de la longitud del enlace en el defecto VB debido a la inducción de tensión biaxial. ( a ) Defecto puntual VB optimizado y sus correspondientes longitudes de enlace medidas sin condiciones de inducción externa. ( b, c ) Defectos puntuales de VB y sus longitudes de enlace alteradas medidas bajo inducciones de tensión biaxial positiva y negativa, respectivamente. Las longitudes de unión encontradas aumentaron para la deformación biaxial positiva y disminuyeron para los incentivos de deformación biaxial negativa, en comparación con las longitudes de unión del defecto puntual sin condiciones de deformación, como se muestra en (a). El % de cepa positiva y negativa aplicada al defecto VB se enumera en la Tabla 5.

La figura 13b representa la deformación de las longitudes de enlace del cristal de defecto puntual VB debido a los incentivos de tensión biaxial positiva. La figura 13c representa la deformación de las longitudes de enlace del cristal de defecto puntual VB debido a los incentivos de tensión biaxial negativa.

Como se observó claramente el cambio en las longitudes de los enlaces, podemos encontrar que para los incentivos de tensión biaxial positiva, se encontró que las longitudes de enlace del cristal aumentaron en comparación con las longitudes de enlace de los defectos puntuales (sin condiciones de tensión). Este aumento en las longitudes de los enlaces puede ser una razón importante para la modulación de banda prohibida de defectos puntuales (disminución de la banda prohibida) y el correspondiente desplazamiento del espectro de emisión hacia la región de menor energía.

De manera similar, para los incentivos de tensión biaxial negativa, se encontró que las longitudes de enlace del cristal disminuían en comparación con las longitudes de enlace de los defectos puntuales (sin condiciones de tensión). Esta disminución en las longitudes de los enlaces puede ser una razón importante para la modulación de banda prohibida de defectos puntuales (incremento en la banda prohibida) y el correspondiente desplazamiento del espectro de emisión hacia una región de mayor energía.

También examinamos la deformación de la longitud del enlace cristalino de los defectos puntuales (enlaces colgantes de boro, NBVN y CBVN) para incentivos de tensión biaxial positiva y negativa y la variación en los esquemas de longitud del enlace se presentó en las Figs. S5, S6 y S7, respectivamente.

Para los defectos puntuales (enlaces colgantes de boro, NBVN y CBVN), hemos observado el incremento en las longitudes de enlace para la deformación biaxial positiva y la disminución en las longitudes de enlace para la deformación biaxial negativa, igual que el comportamiento observado para el defecto puntual VB, como se muestra en la Fig. 13

Según nuestra vigilancia, la relación simétrica de la emisión cuántica desplazada hacia el rojo para el aumento de todas las longitudes de enlace de defectos puntuales (enlaces colgantes de boro, VB, NBVN y CBVN) debido a la tensión biaxial positiva y la emisión cuántica desplazada hacia el azul para la disminución de todos los enlaces Se observaron longitudes de defectos puntuales debido a incentivos de tensión biaxial negativa.

Pero esta simetría se rompió en el caso de incentivos de deformación lateral y longitudinal de un solo lado. Esto se debe al efecto negativo de la relación de Poisson implicado a lo largo de los incentivos de deformación lateral y longitudinal de un lado, como se explica en las Figs. 3 y 7.

Hemos observado la deformación de la longitud de enlace para los efectos de tracción y compresión de los incentivos de deformación lateral y longitudinal de un lado para los defectos puntuales NBVN y CBVN, como se muestra en la Fig. 14 y la Fig. S8, respectivamente.

Representación esquemática de las alteraciones de la longitud del enlace en el defecto NBVN debido a la inducción de deformación lateral y longitudinal unilateral. ( a ) Defecto puntual NBVN optimizado y sus longitudes de enlace correspondientes medidas sin condiciones de inducción externa. ( b, c ) Defecto puntual de NBVN y sus longitudes de enlace alteradas medidas bajo el efecto de tracción de la deformación lateral unilateral y el efecto de compresión de los incentivos de deformación longitudinal unilateral. Algunas de las longitudes de enlace tienden a aumentar y algunas de las longitudes de enlace tienden a disminuir en los incentivos de deformación lateral y longitudinal de un lado. Esto se debe a la participación del efecto de relación de Poisson junto con los incentivos de deformación lateral y longitudinal de un solo lado. El % de cepa positiva y negativa aplicada al defecto NBVN se enumera en la Tabla 5.

Para el efecto de tracción de la inducción de deformación lateral unilateral para defectos NBVN y CBVN, algunas de las longitudes de unión tienden a aumentar y algunas de las longitudes de unión tienden a disminuir, como se muestra en la Fig. 14b y la Fig. S8b, respectivamente. Este aumento y disminución de las longitudes de unión se deben al efecto de tracción de la deformación lateral unilateral y la correspondiente deformación por relación de Poisson compresiva.

De manera similar, para el efecto de compresión de la inducción de deformación longitudinal unilateral para los defectos NBVN y CBVN, algunas de las longitudes de enlace tienden a aumentar y algunas de las longitudes de enlace tienden a disminuir, como se muestra en la Fig. 14c y la Fig. S8c, respectivamente. Este aumento y disminución en las longitudes de unión se deben al efecto de compresión de la deformación longitudinal de un lado y la deformación correspondiente a la relación de Poisson de tracción.

Como se discutió en las sesiones anteriores, estos defectos puntuales luminiscentes crean estados de energía intermedios entre la banda prohibida ancha (entre las bandas de valencia y conducción) de 2D hBN, como se muestra en la Ref.39. Cuando este electrón en estado fundamental ocupado se excita con suficiente energía, se transmite al estado excitado desocupado. Durante esta transición, el electrón único conserva su propio espín individual, es decir, el electrón pasa al estado excitado, que posee el mismo tipo de espín que el electrón.

Este tipo de espín puede ser ↑ de espín o ↓ de espín hacia abajo y todos los defectos puntuales luminiscentes (tal como se enumeran en la Tabla 1), que conservan diferentes transiciones polarizadas de espín, y se puede obtener información relacionada con el tipo de transición de espín. de ejecución PDOS de defectos puntuales luminiscentes. Los datos completos relacionados con el tipo de transición de espín que los defectos puntuales han conservado durante nuestras simulaciones DFT se enumeran en la Tabla ST1 (tabulados en información de apoyo).

Nuestros cálculos de DFT pueden proporcionar información valiosa relacionada con las energías de emisión cuántica de defectos puntuales luminiscentes, los rangos de emisión ajustables debido a diversos incentivos de tensión externos y la densidad correspondiente de ocupación de estados en niveles de energía intermedios. Pero, limitado a abordar los aspectos importantes de los defectos puntuales luminiscentes, como las estructuras de estados excitados45 de los defectos puntuales, la órbita de espín y sus acoplamientos hiperfinos.

Las aproximaciones GW de última generación con la ecuación de Bethe-Salpeter (BSE) y otros métodos recientes podrían caracterizar con precisión las propiedades de los defectos puntuales luminiscentes, como estructuras de estados excitados, acoplamientos hiperfinos y de espín-órbita, que están más allá de la capacidad. de estudios DFT31,32,33,34,35. Sin embargo, estos cálculos de primeros principios de defectos puntuales luminiscentes, utilizando aproximaciones GW con cálculos BSE, son un avance reciente, que demandan altos recursos computacionales y tiempo. Por lo tanto, en este trabajo, abordamos algunos de los cálculos anteriores de GW de defectos puntuales, cuyas aproximaciones son casi consistentes con nuestro trabajo.

Los defectos de mono y di-vacancia cuyas emisiones se encuentran alrededor de 4 eV, revelaron la presencia de estados de energía de electrones completamente ocupados, medio llenos y desocupados en los cálculos de la estructura del estado excitado usando aproximaciones GW como se muestra en Ref.46, cuyas transiciones se asemejan a las posibilidades de emisión de un solo fotón. Según nuestras simulaciones DFT, el defecto VB exhibe una mayor capacidad de ajuste hacia la región ciega solar profunda (UV-C) y su acoplamiento hiperfino correspondiente de estados degenerados también se calculó utilizando cálculos GW-BSE también estimados recientemente como en Refs.47,48.

La precisión de los niveles de defectos se examinó calibrando los niveles individuales frente a los cálculos ab-initio CCSD(T), EOMCCSD, CASPT2 y MRCI49 y, en dicho proceso, también se examinaron el acoplamiento espín-órbita e hiperfino del defecto CBVN como en la Ref.49. Los hallazgos contemporáneos de las aproximaciones de GW fueron que, al igual que otros materiales 2D y sus defectos correspondientes, las transiciones ópticas asociadas a los defectos en hBN también están dominadas por efectos excitónicos50. Entre el grupo de defectos, solo el defecto NBVN exhibe la mayor probabilidad de correlacionar su estructura atómica con las características fotofísicas según las aproximaciones GW-BSE50. Estos cálculos profundos revelaron la fuerte dependencia de sus propiedades radiativas de las pequeñas perturbaciones de la estructura atómica del defecto NBVN.

Volvimos a realizar las simulaciones de inducción de deformación estableciendo todos los parámetros de simulación DFT en los mismos, pero asignando el espín a condiciones no polarizadas y obtuvimos la sintonizabilidad más similar de los emisores cuánticos con pequeñas variaciones en las energías de emisión y se mostró su emisión cuántica sintonizable. en la figura 15.

Ajustabilidad de emisión cuántica no polarizada de espín calculada por DFT de defectos puntuales luminiscentes a la inducción de tensión externa. Todos los espectros de emisión hacia el panel izquierdo son sintonizables de emisión cuántica hacia la región de menor energía y los espectros de emisión hacia el panel derecho son sintonizables hacia la región de mayor energía. ( a, b ) Capacidad de ajuste del defecto VBO2 que tiene ZPL a 0.91 eV. ( c, d ) Capacidad de ajuste del defecto NBVN que tiene ZPL a 1.85 eV. ( e, f ) Capacidad de ajuste de los enlaces colgantes de boro que tienen ZPL a 2.4 eV. ( g, h ) Capacidad de ajuste del defecto CBCN que tiene ZPL a 3.55 eV. (i, j) Capacidad de ajuste del defecto VBN con ZPL a 3,46 eV. ( k, l ) Capacidad de ajuste del defecto VB que tiene ZPL a 4.67 eV. ( m, n ) Capacidad de ajuste del defecto VN que tiene ZPL a 3.29 eV. ( o, p ) Capacidad de ajuste del defecto CB (boro reemplazado por carbono) que tiene ZPL a 3.82 eV. ( q, r ) Capacidad de ajuste del defecto NALVN en AlN (nitruro de aluminio) que tiene ZPL a 1.54 eV. Todas las flechas de color rojo indican energía ZPL sin tensión. Todas las flechas de color azul y verde indican energías ZPL sintonizadas hacia regiones de menor energía y regiones de mayor energía, respectivamente.

La literatura anterior informó que el boro reemplazado por carbono (defecto CB) 51 también es un emisor cuántico UV eficiente. Por lo tanto, también examinamos la capacidad de ajuste del defecto CB a través de la tensión externa y, como se predijo, el defecto CB exhibe una mayor capacidad de ajuste hacia la región de menor energía en comparación con su capacidad de ajuste hacia la región de mayor energía, como se muestra en la Fig. 15o, p.

Para el defecto CB, se observó una forma lorentziana ZPL bien aislada (firma de emisión cuántica) para los cálculos de espín no polarizados en comparación con los cálculos DFT con espín polarizado. Para examinar la propiedad de estirabilidad de los materiales 2D, también simulamos simulaciones de inducción de deformación biaxial positiva y negativa (en condiciones de espín no polarizado) en el defecto NALVN52 formado en material 2D AlN (nitruro de aluminio) y obtuvimos la capacidad de ajuste como se observa en la Fig. 15q,r, que confirman la propiedad de alta capacidad de estiramiento de los materiales 2D.

Para resumir, confirmamos que los emisores cuánticos en capas de hBN son los candidatos potenciales para cubrir la emisión de un solo fotón desde el rango de longitud de onda de las telecomunicaciones (banda C) hasta la región ciega solar (UV-C). Las propiedades naturales hiperbólicas y de alta capacidad de estiramiento de 2D hBN permiten inducir una tensión externa controlable en órdenes altos y personalizar la longitud de onda de emisión cuántica. Mediante cálculos de DFT restringidos, simulamos la inducción de tensiones normales biaxiales y restringidas (tensiones laterales unilaterales y longitudinales unilaterales) en los emisores cuánticos, que se consideran fuentes prometedoras de fotones únicos. En particular, se encontró que los defectos de VBO2 y VB exhiben la capacidad de sintonización de emisión cuántica para la tensión externa, en el rango de longitud de onda de 1589.5 nm y 255 nm respectivamente, lo que fortalece la implementación exitosa de la distribución de clave cuántica para distancias más largas y de corto alcance a través de fibras ópticas y canales de espacio libre, respectivamente. El resto de los emisores cuánticos significativos (enlaces colgantes de boro, defectos CBVN, CBCN, VBN y VN) revelan la capacidad de ajuste de la emisión cuántica de UV-A a la región del IR cercano y, en solitario, el defecto NBVN proyecta el ajuste de la emisión cuántica a través del núcleo de la región visible, lo que mejora la implementación de dispositivos fotónicos cuánticos. Los gráficos PDOS correspondientes de defectos puntuales luminiscentes no tensionados y tensionados brindan un respaldo para confirmar la capacidad de ajuste de la emisión cuántica a través de la inducción de la tensión externa. Y en gran medida, independientemente de su consumo de tiempo, es necesaria una aproximación de cálculos GW más compleja de todos los defectos puntuales luminiscentes para caracterizar con mayor precisión las propiedades tales como la estructura del estado excitado, los acoplamientos hiperfinos y de espín-órbita, etc. Además, la validación experimental es necesario para evaluar de forma práctica la capacidad de ajuste de esta emisión cuántica e inspeccionar su pureza de fotón único y las propiedades mencionadas anteriormente. Nuestros resultados pueden aconsejar a los experimentadores la implementación práctica de emisores cuánticos con longitudes de onda de emisión personalizadas o desarrollar la emisión de longitud de onda de UV-C absoluta a telecomunicaciones (banda C) en un solo material host, lo que mejora para establecer las sólidas tecnologías de información cuántica basadas en QKD.

Los conjuntos de datos utilizados y/o analizados durante el estudio actual están disponibles del autor correspondiente a pedido razonable.

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El Dr. Penchalaiah Palla agradece el apoyo recibido de la Organización de Investigación y Desarrollo de Defensa (DRDO), Nueva Delhi (beca de investigación No. ERIP/ER/201703002/M/01/1738). El Dr. Palla también agradece al Centro de Investigación en Nanotecnología (CNR) VIT Vellore por proporcionar instalaciones de investigación computacional avanzadas.

Departamento de Micro y Nanoelectrónica, Escuela de Ingeniería Electrónica, Instituto de Tecnología de Vellore, Vellore, Tamil Nadu, 632014, India

Akbar Basha Dhu-al Shaik y Penchalaiah Palla

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PP supervisó todo el trabajo de desarrollo del manuscrito. DSAB y PP ambos autores contribuyeron igualmente al desarrollo del manuscrito. Ambos autores revisaron el manuscrito.

Correspondencia a Penchalaiah Palla.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Reimpresiones y permisos

Shaik, ABDa., Palla, P. Emisión cuántica sintonizable de tensión de defectos atómicos en nitruro de boro hexagonal para bandas de telecomunicaciones. Informe científico 12, 21673 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-26061-w

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Recibido: 20 febrero 2022

Aceptado: 08 diciembre 2022

Publicado: 15 diciembre 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-26061-w

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